Fission vibron-2 particules et profils d'absorption optique des cristaux moléculaires

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Abstract
Nous expliquons les continua d'absorption observés sur les spectres des cristaux moléculaires en faisant appel au couplage de l'état collectif excité optiquement (vibron) aux états à 2 particules (excitation électronique + vibration intramoléculaire). Le réseau est supposé parfait et rigide. Le système vibron-2 particules est décrit par l'hamiltonien de Rashba où le couplage aux vibrations peut être linéaire ou quadratique. Dans le cas où les interactions d'échange intermoléculaires sont faibles devant la fréquence de vibration, nous proposons un calcul exact de l'absorption optique du système en tenant compte complètement des deux formes de couplage vibronique. Les calculs numériques effectués sur trois types de réseaux simples permettent : (i) d'étudier les effets respectifs des deux termes de couplage sur la forme des profils d'absorption ; (ii) de comprendre les très fortes largeurs spectrales du vibron et des seuils d'absorption abrupts qui leur sont associés. La comparaison avec les spectres expérimentaux enregistrés au laboratoire montre que la fission vibronique peut être la voie dominante de relaxation de l'énergie lumineuse absorbée par le cristal