Nitrous Oxide Formation and Destruction by Industrial No Abatement Techniques Including Scr

Publisher Website
Google Scholar
Abstract
Systematic investigations on N2O emission from full scale stationary combustion units, equipped with primary or secondary NO control techniques, are scarce or inexistent. Recent results obtained from laboratory scale studies are presented, from which it appears that fuel staging, selective non catalytic NO reduction with ammonia and selective catalytic NO reduction in the presence of ammonia, should be considered as potential sources of nitrous oxide emission enhancement. For the two mentioned gas phase NO abatement techniques (fuel staging and NCSR), this N2O emission enhancement is clearly linked with a decrease of the temperature, a result that might have been expected from the known gas phase reactions of N2O formation and destruction. Production of N2O from NCSR is more important than from fuel staging, and increases with ammonia concentration; this probably is related to the fact that ammonia yields N2O precursors (NH, NH2) readily by its decomposition. Separate injection of pure NO or NH3 suggests that N2O is a product of the interaction of those two reactants, whereas NO also is formed as a primary ammonia decomposition product in the presence of oxygen. A kinetic investigation of N2O formation from SCR has been made. It is shown that catalytic decomposition of neat ammonia yields both NO and N2O, the former as a primary product (from adsorbed ammonia and solid bound oxygen), the latter as a secondary product (from NO and adsorbed ammonia). Both NO and N2O subsequently undergo catalytic decomposition. In the presence of molecular oxygen, another NO formation (from O2 and adsorbed ammonia) manifests itself at somewhat higher temperatures, creating the well known optimum temperature window . Comparative tests conducted on a number of metal oxides, tend to show that high efficiency for NO decomposition is often related to high production of N2O within the temperature window . On ne dispose actuellement pas encore de résultats d'investigations systématiques concernant les émissions de N2O d'unités de combustion stationnaire d'échelle industrielle, équipées de technologies d'abatement de NO. Les études effectuées en laboratoire, présentées ici, suggèrent que des techniques d'étagement du combustible, de réduction sélective non catalytique (NCSR) et catalytique (CSR) du NO, doivent être considérées comme des sources potentielles d'augmentation des émissions de protoxyde d'azote. L'étude utilise un réacteur (fig. 1) permettant l'étagement de flammes laminaires C2H4/O2/Ar en deux fractions Fl et F2, respectivement caractérisées par un débit D1 et D2 et une richesse R1 et R2; Rg désigne la richesse globale des deux fractions. La fraction Fl brûle sous forme de flamme de prémélange plate sur un brûleur (B1) constitué d'une plaque en bronze fritté; la fraction F2, injecté dans une double couronne à points d'injection multiples (B2) brûle sous forme de flamme de diffusion, après mélange avec les produits de combustion de la fraction Fl. La distance (X) entre les deux brûleurs B1 et B2 est variable. 1. Formation de N2O due à l'étagement du combustible Le monoxyde d'azote est introduit en prémélange avec la fraction Fl. Sa concentration après mélange avec les produits de combustion de Fl est désignée par NOin. La figure 2 donne la fraction de l'azote du NO transformée en N2O (Fn) en fonction de R1 avec Rg comme paramètre. Les températures mesurées au point d'injection (Tx) y correspondant sont présentées sur la figure 3. On observe (1) qu'une séquence de stratification riche - pauvre est généralement plus favorable à la formation de N2O qu'une séquence pauvre - riche (fig. 1), (2) que Fn diminue lorsque Tx augmente (fig. 4 et 5) ou lorsque la concentration de l'oxygène décroît (fig. 6). Ces tendances, généralement observées dans le cas de la combustion en phase gazeuse, s'expliquent qualitativement par les réactions principales de formation et de destruction du N2O, respectivement : NCO + NO -> N2O + CO (1) N2O + H -> N2 + OH (2) Une élévation de la température favorise la transformation du précurseur CNO en NO et NH, tout en intensifiant la réaction (2) par l'accroissement de la concentration en radicaux H; une augmentation de l'excès d'oxygène par contre diminue cette concentration. 2. Formation de N2O lors de l'injection d'ammoniac (NCSR) Dans cette partie de l'étude, la fraction F2 est de l'argon dopé avec de l'ammoniac ou avec un mélange d'ammoniac et de NO. Il est à remarquer que l'ammoniac à lui seul se transforme partiellement en NO et en N2O (fig. 7 et 8); l'acide cyanhydrique présente le même comportement de manière encore plus accentué en ce qui concerne la formation de N2O (fig. 9). Dans ces figures, Fn->no désigne la fraction d'atomes d'azote transformés en NO, Fn->n2o la fraction d'atomes d'azote transformés en N2O, tandis que Fm désigne la fraction de l'espèce azoté M décomposée. L'injection de NO seul ne forme pas de N2O (fig. 10); l'injection de N2O seul ne forme que des quantités négligeables de NO (fig. 11). La figure 12 résume ces observations et donne également la valeur des températures au point d'injection (Tx) en fonction de la distance X. Le NO apparaît comme un produit primaire formé à partir de NH3, tandis que le protoxyde d'azote est formé à partir d'une réaction entre NH3 et NO. Lors de...

This publication has 0 references indexed in Scilit: