Synthesis of Ethyl Acetate from Ethanol over Metallic Palladium Catalyst

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Abstract
金属パラジウム触媒によりエタノールと酸素から酢酸エチルが収率よく得られることを見い出した。この反応を流通式固定床反応器を用い, 活性炭,γ-アルミナ等の担体に金属パラジウムを担持した触媒により, 塩化パラジウムとの比較, 触媒活性の経時変 化,境膜拡散,触媒細孔内拡散,原料ガス組成,反応温度,W/F等と原料の転化率,生成物の選択率との関係を調べた。その結果,塩化パラジウム触媒もエステル生成能を多少有するが活性の変化が著しい。それに対して金属パラジウム触媒は酢酸エチル生成の活性が大きく, しかも触媒活性は長時間持続する。さらに物理過程の寄与が無視できる実験領域では酸素およびエタノ分圧の増大は酢酸エチル生成速度を増し,W/Fと選択率の関係よりアセトアルデヒドは酢酸エチル生成の逐次反応の中間生成物であることがわかった。これらの結果より,この反応はエタノールからまずアセトアルデヒドが生成し,アセトアルデヒド,エタノール,酸素の反応により酢酸エチルが生成するのである。副反応としてはアセトアルデヒドが酸化分解してメタンと二酸化炭素になる反応がある。

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