Cr2NiS4 (a = 5,94 Å, b = 3,42 Å, c = 11,14 Å ;β = 91°3') composé monoclinique pseudo-hexagonal (groupe I/2m) isomorphe de Cr3S4 dérive du type NiAs et présente un ordre de lacunes. NiII est dans les plans lacunaires. La configuration antiferromagnétique observée à T = 4,2 °K possède un vecteur de propagation k0 = [1/2 0 1/2]. On constate une réduction de 30 % des moments magnétiques théoriques due à des effets de covalence. La direction moyenne des spins σ est définie par θ # 45° ϕ # 58° où θ est l'angle de σ avec [101] et π/2 - ϕ l'angle avec b de la projection de σ sur (101). Des critères sont développés pour la positivité ou négativité des liaisons magnétiques à angle droit faisant intervenir des coefficients de transport fπ et f σ. La structure observée est en accord satisfaisant avec ces critères