Second-order nonlinear optical properties of langmuir-blodget mono - and multilayers of diazostilbene and polyenic molecules

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Abstract
Second harmonic generation (SHG) experiments were performed on Langmuir-Blodgett (L — B) mono- and multilayers of various charge-transfer molecules. From SHG measurements on monolayers, we evidenced large ß values for diazostilbene molecules (11 x 10-38 SI) and polyene derivatives (35 x 10-38 SI). The significant increase of ß observed when going from the diazostilbene compounds to the polyenic molecules can be accounted for by a much better polarizability of the polyenic chain as compared to the stilbene structures. Various configurations in multilayers were also investigated, in order to compare their respective performances. The experimental variation of the emitted second harmonic intensity l2ω with respect to the number of active layers N was studied for Z - and Y - type multilayers of a diazostilbene derivative, and for Y - type alternate multilayers of two diazostilbene compounds. In the latter configuration, the expected quadratic dependence l2ω = k N2 is ensured for large N values. The depart from this theoretical quadratic behaviour for small N's can be accounted for by ordering and structural considerations. Des expériences de générations de seconde harmonique ont été réalisées sur des mono- et des multi-couches de Langmuir-Blodgett (L — B) composées de molécules à transfert de charge. A partir de ces mesures, nous avons mis en évidence des valeurs de ß élevées pour des dérivés de diazostilbène (11 x 10-38 SI) et de polyènes (11 x 10-38 SI). L'accroissement important de ß lorsqu'on passe des diazostilbènes aux polyènes est dû à une meilleure polarisabilité de la chaîne polyénique par rapport au stilbène. Nous avons également étudié diverses configurations de multicouches, afin de comparer leurs performances. La variation expérimentale de l’intensité de second harmonique l2ω en fonction du nombre de couches actives N a été étudiée pour des multicouches de type Y ou Z, ainsi que pour des couches Y alternées de dérivés de diazostilbène. Dans cette dernière configuration, la dépendance quadratique l2ω = k N2 prévue par la théorie est observée pour de grandes valeurs de N. Les écarts à ce comportement quadratique peuvent être analysés en termes de désordre dans les monocouches les plus éloignées du substrat.

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